文獻解讀|天津大學(xué)李銥副研究員團隊《Journal of Hydrology》：砂巖CO2-H2O體系中殘余水的形成：基于正交實驗和核磁共振方法的綜合研究

摘要：

在CO₂地質(zhì)封存過程中，殘余水對控制CO₂在深層咸水含水層中的安全運移和封存起著至關(guān)重要的作用。本研究采用正交設(shè)計實驗方法和結(jié)合核磁共振（NMR）技術(shù)的巖心驅(qū)替系統(tǒng)，以殘余水飽和度（S_W）為評價指標(biāo)，研究了孔隙度（φ）、壓力（P）和注入壓差（ΔP）對殘余水形成的影響機制。使用3個人工均質(zhì)砂巖巖心（孔隙度：5%、10%、15%），共進行了11次巖心驅(qū)替實驗（每次持續(xù)24小時以上）。結(jié)果表明，注入壓差（標(biāo)準(zhǔn)化系數(shù)：-0.573）對殘余水飽和度的影響最大，其次是孔隙度（0.572），而壓力（-0.380）的影響最小。從定量上講，較高的注入壓差和壓力會減少殘余水，從而增加二氧化碳儲存能力，提高封存安全性；相反，孔隙度的增加會提高殘余水，從而可能限制儲存效率。利用SPSS軟件進行多元線性回歸分析，得出殘余水飽和度預(yù)測模型為：S_W=0.782+1.206φ-0.04P-0.202ΔP。核磁共振技術(shù)的應(yīng)用不僅從微觀角度闡明了上述3個因素對殘余水飽和度的影響機制，而且定量評估了巖心中不同孔徑的水飽和度和殘余水在不同孔徑上的分布率。這種正交核磁共振集成建立了一個新的宏觀微觀研究框架，提供了參數(shù)控制和機理見解，在地下流動研究中具有廣泛的適用性。

研究背景：

CO₂地質(zhì)封存是全球公認(rèn)的實現(xiàn)CO₂減排的關(guān)鍵技術(shù)，對實現(xiàn)“碳達(dá)峰”和“碳中和”目標(biāo)至關(guān)重要。鑒于其地質(zhì)結(jié)構(gòu)，深部含鹽含水層被廣泛認(rèn)為是長期CO₂地質(zhì)封存的最佳選擇，與其他類型的深部地下封存相比，其CO₂封存潛力最大。然而，在向含水層注入CO₂之后，超臨界CO₂和地層鹽水的多相流動動力學(xué)導(dǎo)致巖石孔隙內(nèi)的殘余水被毛細(xì)管捕獲。砂巖中殘余水的存在直接影響了CO₂的封存能力，對實際的CO₂地質(zhì)封存項目提出了挑戰(zhàn)。因此，深入探討各種因素影響砂巖儲層殘余水形成的機制至關(guān)重要。

全球范圍內(nèi)已圍繞殘余水形成的影響因素開展了廣泛研究?，F(xiàn)有研究通過非穩(wěn)態(tài)/穩(wěn)態(tài)巖心驅(qū)替實驗等多種方法，系統(tǒng)探究了砂巖等多孔介質(zhì)中CO₂與鹽水的相互作用過程，明確了諸多關(guān)鍵因素對殘余水飽和度的調(diào)控作用。具體而言，流體特性層面，CO₂在鹽水中的溶解行為、CO₂/水粘度比及鹽水濃度，均會顯著影響殘余水含量；驅(qū)替條件方面，注入流量、注入壓力、注入方向及初始鹽水飽和度，會改變殘余水的形成與分布狀態(tài)，其中較高初始鹽水飽和度易導(dǎo)致注入過程中CO₂捕獲比例提升；介質(zhì)屬性上，巖石滲透率、潤濕性、石英含量等固有特征，對殘余水飽和度具有基礎(chǔ)性影響；此外，溫度條件及CO₂在巖石孔隙中的空間分布均勻性，也被證實與殘余水飽和度密切相關(guān)，如溫度升高通常會使殘余水飽和度增加，而CO₂分布均勻時則可降低殘余水飽和度。

盡管之前的研究討論了影響殘余水形成的各種因素，但對孔隙度、壓力和注入壓差影響殘余水機制的研究仍然有限。同時，之前的研究主要集中在單個參數(shù)的宏觀、孤立效應(yīng)上。另一個顯著的局限性是缺乏從核磁共振等技術(shù)中獲得的孔隙尺度證據(jù)，這對于揭示控制殘余水形成的多種因素的復(fù)雜作用至關(guān)重要。近年來，核磁共振（NMR）技術(shù)因其高分辨率、非破壞性、實時性能和定量分析的優(yōu)點，已成為研究巖心驅(qū)替實驗中流體分布、遷移行為和孔隙結(jié)構(gòu)變化的有力工具。同時，正交實驗法因其合理優(yōu)化實驗設(shè)計、有效提高研究效率和數(shù)據(jù)質(zhì)量、節(jié)省時間和經(jīng)濟成本等優(yōu)點，越來越受到專家學(xué)者的青睞。本研究采用正交實驗和核磁共振技術(shù)相結(jié)合的方法，以孔隙度、壓力和注入壓差為影響因素，以殘余水飽和度為評價指標(biāo)。進行了9組正交設(shè)計的巖心驅(qū)替實驗，以研究上述因素在微觀尺度上對殘余水形成的影響機制。在闡明孔隙度、壓力和注入壓差對殘余水飽和度影響程度的同時，利用多元線性回歸建立了殘余水飽和度預(yù)測模型。此外，利用核磁共振技術(shù)定性分析和定量檢查了巖心內(nèi)不同孔徑中水的遷移和賦存模式。研究結(jié)果為提高深層含鹽含水層中CO₂地質(zhì)封存效率、幫助選擇目標(biāo)儲層位置和降低工程應(yīng)用成本提供了理論參考。

實驗信息：

1.實驗樣品

本研究中使用的材料包括純度為99.99%的CO₂、去離子水和3個人工均質(zhì)巖心。表1給出了3個人工巖心的詳細(xì)信息。

表1 實驗巖心信息

2.核磁共振巖心驅(qū)替實驗

核磁共振巖心驅(qū)替實驗采用蘇州紐邁公司提供的MesoMR12-060H-I磁共振成像系統(tǒng)完成，裝置示意圖如圖1所示。在驅(qū)替過程中，使用CPMG序列和HSE序列對巖心進行連續(xù)測試，獲得驅(qū)替過程中不同時間含水巖心的T₂光譜和MRI圖像，實現(xiàn)驅(qū)替過程中水相遷移和產(chǎn)狀的可視化表征。核磁共振巖心驅(qū)替實驗流程如下：（1） 在正式實驗之前，對核磁共振系統(tǒng)進行校準(zhǔn)，以確保數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性。系統(tǒng)的校準(zhǔn)是通過將標(biāo)準(zhǔn)樣品放置在巖心支架中進行的。運行自由感應(yīng)衰減序列，優(yōu)化射頻脈沖功率和頻率偏移，以獲得最佳的自由感應(yīng)衰減（FID）信號，從而確保橫向弛豫時間（T₂）測量的定量精度。隨后，通過將樣品定位在磁體等中心、執(zhí)行Scout掃描和進行勻場來校準(zhǔn)成像系統(tǒng)，以優(yōu)化成像區(qū)域的磁場均勻性；（2） 接著將巖心樣品在105℃的烘箱中干燥12小時，并測量其干重。然后通過施加20MPa的壓力48小時使其飽和，以實現(xiàn)完全的水飽和，然后測量其飽和重量。使用校準(zhǔn)的CPMG和HSE序列獲得了完全飽和巖芯中的初始水分分布。然后施加12MPa的圍壓，并將溫度設(shè)置為33℃以建立實驗條件。在巖心下游端施加規(guī)定的壓力，以模擬儲層壓力。（3） 在這些準(zhǔn)備之后，使用增壓泵將CO₂氣體加壓至實驗所需的注入壓力，并在恒定的壓差下注入巖心。通過跟蹤巖心內(nèi)的NMR信號強度實時監(jiān)測驅(qū)替過程。CPMG和HSE順序測量以1小時為間隔依次進行。當(dāng)兩次連續(xù)測量之間的信號強度差降至1%以下時，驅(qū)替過程終止，表明殘余水飽和度已達(dá)到不可降低的狀態(tài)。隨后，取出巖心，并測量其最終重量。所有剩余的實驗組都嚴(yán)格遵守這一相同的程序。

圖1 核磁共振巖心驅(qū)替實驗裝置示意圖

實驗結(jié)果與分析：

1.正交實驗分析

1.1 正交實驗結(jié)果

根據(jù)實驗結(jié)果，繪制了巖心驅(qū)替實驗結(jié)果的三維示意圖，如圖2所示。

圖2 實驗結(jié)果的三維示意圖

1.2 影響因素的統(tǒng)計分析

對正交實驗進行范圍分析（圖3），以評估每個因素對殘余水飽和度的影響。根據(jù)范圍（R）值的大小，結(jié)果表明，影響的順序是：注入壓力差>孔隙度>壓力，范圍（R值表示給定因素下殘余水飽和度的最大和最小平均值之間的差異。此外，水平均值（k值，定義為與因子的每個水平對應(yīng)的殘余水飽和度的平均值）的比較表明，水平組合A1B3C1使殘余水飽和度最小化。

圖 3 正交實驗結(jié)果的極差分析

方差分析（ANOVA）與極差分析一起用于評估因子顯著性。雖然方差分析的F值（表2）表明孔隙度>注入壓差>壓力的影響層次，但沒有因素具有統(tǒng)計學(xué)意義（p>0.05）。極差分析和方差分析之間的差異源于它們不同的方法論基礎(chǔ)。范圍分析根據(jù)影響大?。≧值）的大小對因素進行排名，突出顯示導(dǎo)致殘余水飽和度最大絕對變化的參數(shù)，而方差分析通過將方差分量與實驗誤差進行比較來評估統(tǒng)計顯著性（F和p值）。這種差異突顯了這兩種方法在識別具有實際影響和統(tǒng)計穩(wěn)健性的影響因素方面的互補性。

表2 殘余水飽和度的方差分析結(jié)果

基于正交實驗結(jié)果，在兩個假設(shè)下建立了多元線性回歸模型：（1）其他因素對殘余水飽和度的影響可以忽略不計，（2）實驗室規(guī)模的巖心驅(qū)替實驗代表了實際的二氧化碳地質(zhì)封存項目。使用SPSS軟件對孔隙度、壓力、注入壓差和殘余水飽和度的數(shù)據(jù)進行分析，將后者設(shè)置為因變量，將前三個設(shè)置為自變量。因變量和自變量之間的一般關(guān)系由方程（1）定義。

采用SPSS軟件對多元線性回歸模型進行擬合度和線性關(guān)系分析。SPSS生成的模型匯總表如表3所示。

表3 德賓-沃森檢驗

在表3中，“R”具體表示回歸模型的多元相關(guān)系數(shù)。根據(jù)表3，多元線性回歸模型的擬合表明，自變量——孔隙度、壓力和注入壓差——解釋了因變量——殘余水飽和度80%的變化。這表明，殘余水飽和度變化的80%受孔隙度、壓力和注入壓差的影響。表4顯示了每個自變量對殘余水飽和度的影響。非標(biāo)準(zhǔn)化系數(shù)（B）表示預(yù)測變量變化一個單位時因變量的實際變化。與每個系數(shù)相關(guān)的標(biāo)準(zhǔn)誤差（S.E.）反映了其估計的精度，較小的值表示更高的可靠性。標(biāo)準(zhǔn)化系數(shù)（Beta）通過消除這些單位，可以比較預(yù)測器的相對重要性。t值及其相應(yīng)的顯著性水平（p值）檢驗了每個系數(shù)的統(tǒng)計可靠性。

表4 多元線性回歸方程的系數(shù)

根據(jù)表4，回歸分析表明，孔隙度對殘余水飽和度有顯著的正向影響（系數(shù)=1.206，p=0.035），而注入壓差則有顯著的負(fù)向影響（系數(shù)=-0.202，p=0.035）。相比之下，壓力不是一個重要因素（p=0.115）。標(biāo)準(zhǔn)化系數(shù)表明，注入壓差的影響最大，其次是孔隙度，壓力的影響最小。95%置信區(qū)間表明，孔隙度和注入壓差的區(qū)間不包括0，表明兩者分別對殘余水飽和度有顯著的正向和負(fù)向影響；壓力范圍包括0，表示其影響不顯著。從表7可以看出，通過多元線性回歸分析得到的回歸方程為方程（2）所示。

式中，y為殘余水飽和度，x₁為孔隙度，x₂（MPa）為壓力，x₃（MPa）為注入壓差。多元線性回歸模型顯示了令人滿意的解釋力（調(diào)整后的R²=0.80），具有統(tǒng)計學(xué)意義的預(yù)測因素；然而，它的統(tǒng)計穩(wěn)健性受到兩個明顯的限制。首先，該模型受到L9正交陣列設(shè)計固有的有限樣本量（n=9）的約束，該設(shè)計優(yōu)先考慮篩選效率，但可能會影響參數(shù)估計的穩(wěn)定性。其次，該模型沒有考慮因素之間的潛在相互作用效應(yīng)，因為它只關(guān)注估計主要效應(yīng)。明確指出了這些局限性，以限定本研究結(jié)果的范圍，而推進研究的詳細(xì)建議將在結(jié)論部分詳細(xì)闡述。

2.各因素對殘余水飽和度的影響機制微觀解析

2.1 孔隙度對殘余水飽和度的微觀影響機制

孔隙度是指巖心中孔隙體積占總體積的比例，通常以百分比表示，反映了巖石中可以容納流體的空間大小。它是決定巖石儲層儲集能力和流體運移特征的關(guān)鍵參數(shù)。為了研究孔隙度對殘余水的影響，在保持其他參數(shù)不變的情況下進行了補充實驗L-11。實驗結(jié)果如圖4所示。圖4通過實驗L-4和L-11的對比分析，展示了孔隙度與殘余水飽和度之間的正相關(guān)關(guān)系。這種現(xiàn)象源于孔隙尺度的動力學(xué)機制：當(dāng)巖心孔隙度較高時，CO₂傾向于在大孔和中孔中形成主要的滲流通道，從而繞過以毛細(xì)管力為主的微孔區(qū)域，使微孔中的水難以被有效驅(qū)替。在低孔隙度條件下，巖心缺乏明顯的有利流動路徑，對二氧化碳流動的阻力增加，使其能夠更均勻地進入微納尺度孔隙，從而提高微尺度驅(qū)替效率，最終導(dǎo)致殘余水飽和度降低?？紫抖鹊脑黾釉鰪娏硕趸荚诖罂?中孔中的優(yōu)先驅(qū)替（圖5），使微孔區(qū)域（特別是在孔隙度較高的巖心中）排水不足。核磁共振監(jiān)測顯示，10%孔隙度巖心的微孔T₂信號持續(xù)降低，而15%孔隙度試樣的變化很小，這證實了高孔隙度巖心微孔中的水難以有效驅(qū)替。

圖 4 L-4和L-11組殘余水飽和度的比較

圖 5 L-4和L-11組T₂曲線的比較

2.2 壓力對殘余水飽和度的微觀影響機制

壓力是影響CO₂地質(zhì)儲量和地下流體行為的重要因素。在CO₂地質(zhì)封存過程中，壓力不僅決定了封存巖層的流體狀態(tài)，而且對CO₂的注入、運移和封存穩(wěn)定性有直接影響。為了研究壓力對殘余水的影響，在保持其他參數(shù)不變的情況下進行了補充實驗L-10和L-11。實驗結(jié)果如圖6所示。如圖6所示，隨著壓力的增加，殘余水飽和度降低，這驗證了多元線性擬合得到的壓力與殘余水飽和度之間的負(fù)相關(guān)關(guān)系。如拉普拉斯方程（方程（3））所示。

式中，P_c（MPa）為毛細(xì)管入口壓力，γ（mN/m）為CO₂-H₂O體系中的界面張力，（°）為接觸角，R₁（m）為多孔介質(zhì)的有效孔隙半徑。

升高的壓力降低了CO₂-水界面張力（方程式（3）），從而降低了毛細(xì)管入口壓力并提高了小孔排水效率。核磁共振分析（圖7）通過壓力依賴性T₂振幅降低證明了這一機制：#1巖心的納米孔在9/10MPa時峰值降低了15.62/17.84，而#3巖心的微孔在8/10MPa時降低了13.47/14.04。核磁共振數(shù)據(jù)證明，壓力增加有效地促進了水從納米微米孔中的排出。不同孔隙度巖心變化的一致趨勢進一步表明，壓力通過調(diào)節(jié)界面性質(zhì)顯著優(yōu)化了毛細(xì)管保水機制，這種現(xiàn)象在不同類型的孔隙中普遍存在。

圖 6 L-2/L-10和L-11/L-9組殘余水飽和度的比較

圖 7 L-2/L-10和L-11/L-9組T₂曲線的比較

2.3 注入壓差對殘余水飽和度的微觀影響機制

注入壓差是指巖心驅(qū)替實驗中注入壓力與背壓（壓力）之間的差值，是影響CO₂流量和驅(qū)替效率的關(guān)鍵因素。為了研究注入壓差對殘余水的影響，在保持其他參數(shù)不變的情況下進行了補充實驗L-10和L-11。實驗結(jié)果如圖8所示。

  圖 8 L-3/L-10和L-11/L-7組殘余水飽和度的比較

通過對L-10/L-3和L-11/L-7實驗組的比較分析（圖8），本研究揭示了注入壓差與殘余水飽和度之間存在顯著的負(fù)相關(guān)關(guān)系。從孔隙尺度流體動力學(xué)的角度來看，增加注入壓差可以提高孔隙系統(tǒng)內(nèi)CO₂的驅(qū)替能力，使其能夠克服低滲透區(qū)的毛細(xì)管阻力閾值，并有效地調(diào)動在常規(guī)條件下保持不動的毛細(xì)管截留水。圖9通過
L-11和L-7巖心的MRI成像進一步證明了這一機制，其中巖心徑向上端和下端附近的漸進信號衰減與注入壓差的增加相關(guān)，表明水驅(qū)替增強，殘余飽和度降低。與L-7相比，L-11（注入壓差較低）的MRI信號明顯更強，直接驗證了注入壓差在控制殘余水飽和度方面的作用。盡管低孔隙度巖心（L-3/L-10）的MRI分辨率有限，但一致的飽和度趨勢支持這種孔隙尺度機制。這些發(fā)現(xiàn)與多元回歸預(yù)測一致，證實了優(yōu)化注入壓差可以顯著提高驅(qū)替效率，特別是在連通性較差的孔隙區(qū)域，從而為有效的二氧化碳地質(zhì)封存提供了關(guān)鍵的理論支持。

圖 9 L-11和L-7組MRI圖像的比較

3.NMR分析

3.1 NMR-T₂譜演化

T₂曲線動態(tài)表征了驅(qū)替過程中巖心水的分布/遷移。圖10-12顯示了九個正交實驗（#1、#2、#3巖芯）的T₂曲線。大于1000ms的信號（圖10-12）表示飽和的管道殘余水，而不是巖心內(nèi)的殘余水。 圖10顯示，在驅(qū)替過程中，1號巖心的大/中孔內(nèi)的水分被迅速驅(qū)走，而微孔逐漸減少。納米孔保持穩(wěn)定的含水量，除了接近峰值T₂值。圖11-12顯示，注入二氧化碳會導(dǎo)致2號巖心（類似于1號巖心）和3號巖心中的大/中孔迅速耗水，而微孔的減少幅度很小，納米孔保持穩(wěn)定。值得注意的是，3號巖心表現(xiàn)出加速的驅(qū)替動力學(xué)，在最初的10分鐘內(nèi)排出了50%以上的水。九次正交驅(qū)替實驗的T₂光譜表明，水遷移與孔隙結(jié)構(gòu)密切相關(guān)。殘余水主要占據(jù)微孔/納米孔，由拉普拉斯方程（方程（3））解釋：毛細(xì)管進入壓力與孔隙半徑成反比，需要更高的壓力使二氧化碳侵入較小的孔隙以驅(qū)替水。

圖 10 #1巖心驅(qū)替實驗T₂曲線

圖 11 #2巖心驅(qū)替實驗T₂曲線

圖12 #3巖心驅(qū)替實驗T₂曲線

3.2 不同孔徑范圍內(nèi)水的遷移賦存

為了對不同孔徑的水運移和賦存進行綜合分析，利用驅(qū)替實驗的初始T₂曲線和驅(qū)替實驗結(jié)束時的T₂曲線計算了9個不同孔徑正交設(shè)計驅(qū)替實驗的含水飽和度，計算結(jié)果如圖13所示。不同孔徑的含水飽和度計算公式如方程式（4）所示。

其中R是不同孔徑的含水飽和度，A₁是驅(qū)替結(jié)束時T₂曲線中納米孔、微孔、中孔或大孔范圍內(nèi)的核磁信號總量，A₂是初始T₂曲線中的納米孔、微孔、中孔、或大孔的核磁信號總量。

圖13展示了九個正交實驗中孔徑依賴的水分布，納米孔保持>80%的水飽和度，而大孔保持<10%的水飽和度。這種差異源于成反比的毛細(xì)管進入壓力（方程式（3）），其中納米級孔需要比大孔高3-5倍的置換壓力。值得注意的是，實驗L-5/L-8/L-9顯示納米孔飽和度>100%，揭示了二氧化碳驅(qū)替過程中顯著的毛細(xì)管膨脹效應(yīng)：當(dāng)二氧化碳作為非潤濕相進入大孔喉道時，產(chǎn)生的毛細(xì)管壓差促使孔隙水自發(fā)遷移到具有更強毛細(xì)管力的納米級孔隙。

為了進一步分析驅(qū)替實驗后不同孔徑的殘余水分布比例，利用驅(qū)替實驗的初始T₂曲線和驅(qū)替實驗結(jié)束后的最終狀態(tài)的T₂曲線計算每組實驗不同孔徑的殘余水分布比例，計算結(jié)果如圖14所示。計算殘余水分部比例的方程式（5）如下。

其中P是殘余水分布比例，A₁是驅(qū)替結(jié)束時T₂曲線中納米孔、微孔、中孔或大孔范圍內(nèi)的核磁信號總量，A₃是驅(qū)替結(jié)束時T₂曲線中所有孔的核磁信號總量。

從圖14可以看出，在9組正交設(shè)計的巖心驅(qū)替實驗中，殘余水主要存在于納米孔和微孔中，90%以上的殘余水出現(xiàn)在納米孔和微孔（L-8）中。除L-4外，不少于70%的殘留水存在于納米孔和微孔中。從圖14可以看出，大孔中殘留的水不到5%，這表明絕大多數(shù)水最終存在于納米孔、微孔和中孔中。這表明，在不同的實驗條件下，大孔仍然是二氧化碳驅(qū)水的主要區(qū)域，而納米孔中的水很容易被二氧化碳?xì)怏w堵塞和保留。因此，大孔隙比例高的巖心容易發(fā)生氣竄，進而影響小孔隙中水的驅(qū)替。因此，圖13和14表明，巖心的孔隙結(jié)構(gòu)對捕獲殘余水的過程有重大影響。

圖13 不同孔徑的含水飽和度

圖14 不同孔徑的殘余水分布比例

3.3 MRI分析

為了分析巖心驅(qū)替過程中的平面內(nèi)水的遷移賦存，MRI可視化了二維水分布（圖15-17）。低（藍(lán)色）和高（紅色）信號強度分別對應(yīng)于含水量的降低和升高。MRI圖像顯示了CO₂驅(qū)替過程中顯著的空間異質(zhì)性特征（圖15-17）。低孔隙度#1巖心最初表現(xiàn)出微弱的MRI信號，在整個CO₂驅(qū)替過程中逐漸衰減，直到與背景噪聲無法區(qū)分，這最終證明MRI圖像質(zhì)量主要受孔隙空間中的含水量控制。與之形成鮮明對比的是，#2和#3巖心最初表現(xiàn)出均勻的水分分布，但在注入二氧化碳的過程中逐漸形成了明顯的非均勻模式：由毛細(xì)管捕獲引起的孤立水團和由毛細(xì)管末端效應(yīng)引起的巖心出口積水。MRI圖像中觀察到的空間異質(zhì)性對二氧化碳封存的安全性有重大影響。毛細(xì)管捕獲的水團簇增強了殘余相捕獲，這可能會產(chǎn)生局部飽和度梯度。因此，確定該水團的分布模式對于定位剩余封存優(yōu)勢區(qū)和預(yù)測二氧化碳羽流滯留路徑至關(guān)重要。出口處的毛細(xì)管端部效應(yīng)表明，如果在現(xiàn)場模擬中沒有適當(dāng)考慮，實驗室測量可能會高估剩余捕獲效率。這些發(fā)現(xiàn)強調(diào)了在儲層模型中考慮孔隙尺度非均質(zhì)性的必要性，以更準(zhǔn)確地預(yù)測二氧化碳羽流的長期遷移模式和捕獲機制。

圖15 #1巖心MRI圖像

圖16 #2巖心MRI圖像

圖17 #3巖心MRI圖像

本文結(jié)論：

本研究通過巖心驅(qū)替實驗研究了孔隙度、壓力和注入壓差對CO₂-H₂O流動和殘余水飽和度的影響。通過將正交設(shè)計與核磁共振技術(shù)相結(jié)合，建立了一個預(yù)測模型，闡明了控制水遷移和分布的潛在機制，為多相流過程提供了關(guān)鍵見解。主要結(jié)論總結(jié)如下：

（1）使用SPSS軟件建立多元線性回歸方程：S_W=0.782+1.206φ-0.04P-0.202ΔP。分析表明，注入壓差的影響最大，其次是孔隙度，壓力的影響最小。模型的可靠性和線性關(guān)系的顯著性得到了統(tǒng)計證實。

（2）驗證實驗證實了模型預(yù)測的關(guān)系：殘余水飽和度隨著孔隙度的增加而增加，但隨著壓力和注入壓差的增加而降低。這是因為較高的孔隙度增強了小孔中的保水性，而較大的壓力降低了界面張力，較大的注入壓差提高了波及效率，兩者都增強了驅(qū)替過程。

（3）核磁共振分析表明，驅(qū)水效率受孔隙結(jié)構(gòu)的控制。大孔中的水優(yōu)先被驅(qū)替，而納米孔和微孔則是主要的儲存空間，容納了高達(dá)90%的殘留水。這一定量結(jié)果突顯了從小孔中回收水的關(guān)鍵挑戰(zhàn)。

本研究系統(tǒng)地闡明了孔隙度、壓力和注入壓差影響殘余水形成的孔隙尺度機制，為解決地質(zhì)儲碳的實際挑戰(zhàn)提供了關(guān)鍵見解。在處理天然儲層的原位非均質(zhì)性時，所揭示的孔隙尺度位移特征，如非均勻流體遷移模式，能夠預(yù)測非均質(zhì)地層中的二氧化碳羽流路徑和捕獲行為，同時促進孔隙結(jié)構(gòu)分類框架的開發(fā)，以指導(dǎo)高度可變儲層的選址和儲能效率評估。對于實際的二氧化碳注入操作和監(jiān)測，建立的多元回歸模型為智能參數(shù)優(yōu)化提供了理論基礎(chǔ)，驅(qū)替終點處的殘余水飽和度指標(biāo)體系——結(jié)合孔徑范圍內(nèi)的飽和度分布——為動態(tài)過程監(jiān)測和性能評估提供了關(guān)鍵數(shù)據(jù)。在支持儲層模型參數(shù)化時，正交實驗得出的標(biāo)準(zhǔn)化系數(shù)作為模擬中相對滲透率曲線的加權(quán)因子，量化的孔隙尺度非均質(zhì)性特征為孔隙網(wǎng)絡(luò)模型的構(gòu)建提供了信息，特別是在定義孔隙分布函數(shù)時。這些綜合成果將微觀機制與現(xiàn)場應(yīng)用聯(lián)系起來，顯著提高了二氧化碳封存項目的可預(yù)測性和可靠性。

然而，這項研究仍有一定的局限性。首先，多元線性回歸模型基于有限的正交實驗樣本量（n=9），沒有考慮因素之間的相互作用效應(yīng)，盡管模型外推適用于初步篩選，但可能會影響模型外推的穩(wěn)健性。其次，本研究中使用的人工均質(zhì)砂巖巖心不能完全復(fù)制天然儲層的微觀尺度非均質(zhì)性和各向異性特征，這些特征發(fā)展出復(fù)雜的成巖特征和多尺度孔隙-裂縫系統(tǒng)，從而限制了將結(jié)果直接外推到現(xiàn)實地質(zhì)條件。為了解決這些限制，未來的研究可以通過以下方式在現(xiàn)有發(fā)現(xiàn)的基礎(chǔ)上進行：（1）采用響應(yīng)面方法（RSM）擴大樣本量，并嘗試非線性多元回歸模型來系統(tǒng)地量化相互作用效應(yīng)。（2）利用天然巖心結(jié)合微CT和NMR技術(shù)進行對比實驗，揭示地質(zhì)形成的孔隙網(wǎng)絡(luò)對殘余水分布的影響。（3）實施現(xiàn)場規(guī)模的演示，將孔隙規(guī)模機制整合到儲層模擬器中，從而在實際的碳儲存場景中驗證實驗結(jié)論。

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參考文獻

[1] Yi Li, Wendong Dan, Yujie Diao, Li He, Ting Liu. Formation of residual water in sandstone CO₂-H₂O system: A comprehensive study based on orthogonal experiment and nuclear magnetic resonance method[J]. Journal of Hydrology, 2025, 666, 134842.